본 연구는 자연계의 광합성에서 나타나는 연속적인 에너지 및 전자 전달 과정을 모방하기 위해, 파이렌(pyrene), 포르피린(porphyrin), 그리고 페닐-C61-뷰티르산(PCBA)으로 구성된 금속-유기 골격체(Metal–Organic Framework, MOF) 기반의 삼중 크로모포어(triad chromophore) 시스템을 설계하고 그 작동 메커니즘을 규명하였다. 해당 MOF는 혼합 리간드 전략과 후합성 리간드 도입법(solvent-assisted ligand incorporation, SALI)을 통해 합성되었으며, 구조 내에서 크로모포어 간 정밀하게 제어된 거리와 방향성을 통해 연속적인 에너지 및 전자 전달이 가능하도록 설계되었다.
이 시스템에서는 먼저 파이렌으로부터 포르피린으로 빠른 에너지 전달이 일어난 후, 여기된 전자가 전자 수용체인 PCBA로 이동하여 장수명의 전하 분리 상태(charge-separated state)를 형성한다. 이러한 과정은 피코초(pico-second) 단위의 시간 분해 형광(TRPL) 분석을 통해 검증되었으며, 에너지 전달은 약 26~30 ps 이내에 완료됨을 확인하였다. 또한 PCBA가 도입된 MOF는 그렇지 않은 경우에 비해 광여기 상태에서 전자와 정공의 분리 유지 시간이 현저히 길어졌으며, 이는 전기화학 임피던스 분광(EIS) 및 광전류 측정을 통해 실험적으로 입증되었다.
이와 같은 구조적 특성을 갖춘 MOF 시스템을 촉매로 활용하여 황화물(sulfide)의 선택적 광산화를 유도하였고, PCBA가 도입된 MOF는 94%의 높은 수율로 황산화물(sulfoxide)을 생성하였다. 특히 PCBA의 도입으로 인해 전자 전달이 향상되었으며, 이는 광촉매 반응 속도와 효율의 증가로 이어졌다. 또한 산화 반응의 활성종 규명 실험을 통해 해당 광촉매 시스템에서 전자 전달 기반의 반응 경로가 주요하게 작용함을 확인하였다.
결론적으로, 본 연구는 자연 광합성의 핵심 원리를 모방하여, 인공 광합성 및 태양에너지 변환 분야에 응용할 수 있는 고효율 MOF 기반 광활성 시스템의 가능성을 제시하였다. 향후 리간드 조합의 최적화 및 MOF 구조 설계를 통해 다양한 반응에서의 응용성과 효율을 더욱 높일 수 있을 것으로 기대된다.
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- 대표 발명자
- 이창연
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- 출원번호
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10-2025-0069035
(2025-05-27)