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본 발명은 다단계 정제 공정 없이 고순도 배터리급 수산화리튬을 직접 회수할 수 있는 통합 전기화학 시스템 및 그 구동 방법에 관한 것이다. 구체적으로 양이온 교환막을 구비한 제로 갭 셀(zero-gap cell) 수전해 구성을 기반으로, 양극 측에 산성의 리튬 함유 전해질을 공급하고 음극 측에 초순수를 공급한 후 전기장을 인가한다. 이에 따라 음극에서는 수소 발생 반응(HER)을 통해 유용한 수소 가스가 생산되며, 동시에 리튬 이온이 전기적 인력에 의해 막을 투과하여 음극 전해액에 4.0 M 이상의 고농도로 축적된다. 축적된 음극 전해액을 증발시키면 복잡한 결정화 공정 없이 거의 100% 순도의 고체 수산화리튬(LiOH)을 획득할 수 있다. 음극 다공성 전달층의 기공도를 최적화하여 수산화리튬에 의한 전극 막힘을 방지하였으며, 본 공정은 기존 직접 증발 공정 대비 극히 낮은 에너지만을 요구하여 친환경적이고 경제적인 리튬 재활용 공정으로서 유용하게 활용될 수 있다.