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[그림 1. 본 연구의 주요 연구진 사진]

왼쪽부터 주저자인 정혜성 박사 (한국과학기술연구원; 제1저자), 이종호 박사 (한국과학기술연구원; 교신저자), 신성수 교수 (인천대학교; 교신저자), 김형철 교수 (홍익대학교; 교신저자)

 

 

- 2.5 μm 두께의 박막형 고체전해질을 벌크 전극 기반 전고체전지에 적용

- 기존 고체전해질층의 두께 한계를 보완할 수 있는 박막 증착 기반 설계 전략 제시

- 벌크 전극-박막 전해질 결합 구조의 상온 구동 입증

 

 

국내 연구진이 차세대 에너지 저장장치로 주목받는 전고체전지 (All-Solid-State Batteries)에서 약 2.5 μm 두께의 박막형 고체전해질을 벌크 전극 기반 셀 구조에 적용하고, 실제 구동까지 입증했다. 인천대학교 기계공학과 신성수 교수 연구팀은 홍익대학교 김형철 교수, 한국과학기술연구원(KIST) 이종호 박사 연구팀과의 공동연구를 통해 기존 벌크형 전고체전지와 박막전지의 장점을 결합한 새로운 구조의 전고체전지 설계 방향을 제시했다.

 

 

전고체전지는 기존 리튬이온전지의 액체 전해질을 고체로 대체해 화재 및 폭발 위험을 낮추고 에너지밀도를 높일 수 있는 차세대 에너지 저장장치이다. 그러나 기존 분말 기반 전고체전지는 고체전해질층이 두꺼워져 실제 에너지를 저장하지 않는 비활성 물질의 비중이 커지고, 리튬 이온이 이동해야 하는 거리가 길어져 저항이 증가하는 한계가 있다. 이는 전고체전지가 전기차와 에너지저장장치 등 대용량 응용 분야로 확장되기 위해 해결해야 할 핵심 과제로 꼽힌다.

 

 

이러한 문제를 해결하기 위해 고체전해질을 마이크로미터 수준의 박막으로 형성하는 박막 증착이 연구되어 왔다. 박막 고체전해질은 두께를 크게 줄여 셀 내부 저항을 낮추고, 전지 내 활성 물질의 비율을 높일 수 있다. 하지만 기존 박막전지는 전극도 얇은 박막으로 제작되는 경우가 많아 저장 가능한 활물질의 양이 제한되며, 실용적 수준의 고용량 전지를 구현하는 데 어려움이 있었다.

 

[그림 2. 논문의 대표 이미지]

인천대-홍익대-KIST 공동연구팀이 개발한 하이브리드 전고체전지 구조의 형성 과정을 나타낸 일러스트.

 

 

연구팀은 이 두 가지 접근의 장점을 결합하여, 분말 기반 벌크 전극과 박막 고체전해질을 하나의 셀 안에 통합하는 하이브리드 전고체전지 구조를 제안했다. 벌크 음극 기판 위에 박막 고체전해질을 스퍼터링 공정으로 직접 형성하고, 그 위에 두꺼운 복합 양극 시트를 적층하는 방식으로 전지를 제작했다. 이는 벌크 전극의 높은 활물질 적재량과 박막 전해질의 짧은 이온 이동 거리라는 장점을 동시에 활용한 새로운 셀 구조 설계이다.

 

 

특히 연구팀은 박막 고체전해질 형성 과정에서 발생하기 쉬운 리튬 손실과 이차 상 형성 문제를 해결하기 위해 리튬 보상 전략을 적용했다. TaLLZO와 Li2O를 함께 증착하는 코스퍼터링 공정, Li2O capping layer, Ar 분위기 열처리를 결합해 순수 cubic-LLZO 박막 전해질을 구현했다. 해당 박막은 약 2.5 μm 두께로 균일하고 치밀하게 형성되었으며, 상온에서 1.91 × 10−2 mS cm−1의 out-of-plane 이온 전도도와 0.45 eV의 활성화 에너지를 확인했다.

 

 

 

[그림 3. TaLLZO 박막 고체전해질 제작 공정 모식도 및 특성 분석 결과]

리튬 보상 전략과 TaLLZO 박막 고체전해질의 결정상, 단면 구조, 온도별 임피던스 특성을 나타냄.

 

 

또한 연구팀은 벌크 전극 위에서도 박막 전해질이 안정적으로 형성될 수 있도록 음극 기판의 미세구조를 제어했다. 일반적인 벌크 전극은 분말 입자와 기공으로 인해 표면이 거칠고 불균일해, 박막을 직접 형성할 경우 핀홀, 균열, 단락 등의 문제가 발생할 수 있다. 이를 해결하기 위해 음극층 위에 별도의 음극 접촉층을 형성하고, 고속 혼합 및 냉간 가압 공정을 통해 표면 기공률을 9.01%까지 낮춰 연속적이고 균일한 박막 성장 기반을 마련했다.

 

 

박막 전해질의 결정화 과정에서는 기존 장시간 열처리 대신 적외선 기반 급속 열처리 공정을 도입했다. 이를 통해 박막 전해질의 결정화를 유도하면서도 벌크 음극 내부 황화물 고체전해질의 열화를 최소화했으며, 벌크 전극과 박막 전해질 사이의 안정적인 계면 형성을 확인했다.

 

 

 

 

[그림 4. 개발된 하이브리드 전고체전지 구조 및 전기화학적 구동 결과]

벌크 음극 기판 위에 박막 고체전해질과 복합 양극 시트를 순차적으로 적층한 하이브리드 셀 구조를 보여주며, 상온에서 실제 충·방전 구동이 가능함을 확인함.

 

 

최종적으로 연구팀은 약 60 μm 두께의 복합 양극 시트를 적층하여 하이브리드 전고체전지를 제작하고, 상온에서 실제 충·방전 구동을 입증했다. 해당 전지는 초기 충전 용량 102.96 mAh g−1, 방전 용량 52.59 mAh g−1을 나타냈으며, 구동 후에도 전극-전해질 계면 구조가 안정적으로 유지되는 것을 확인했다. 이번 성과는 박막 고체전해질을 실제 벌크 전극 기반 전고체전지 구조 안에 통합하고 전지 구동을 실증했다는 점에서 의미가 크다.

 

 

본 연구의 제1저자인 KIST 정혜성 박사는 “이번 연구는 벌크 전극 위에 박막 고체전해질을 직접 형성하고, 이를 실제 전고체전지 구동까지 연결했다는 점에서 의미가 있다”며, “분말 기반 전극의 미세구조 제어와 박막 공정을 함께 최적화함으로써 서로 다른 스케일의 전극과 전해질을 하나의 셀 구조로 통합할 수 있었다”고 말했다.

 

 

인천대 신성수 교수는 “전고체전지의 고에너지밀도화를 위해서는 단순히 소재 성능을 높이는 것뿐 아니라, 전극과 전해질을 어떤 구조로 결합할 것인지에 대한 새로운 설계 전략이 필요하다”며, “이번 연구는 벌크 전극과 박막 전해질의 장점을 결합한 하이브리드 구조를 통해 차세대 전고체전지 설계의 새로운 방향을 제시한 결과”라고 밝혔다.

 

 

홍익대 김형철 교수는 “박막 고체전해질을 벌크 전극 기반 전지 구조에 적용하기 위해서는 리튬 조성 제어, 박막 결정화, 계면 안정성 확보 등 여러 공정적 난제를 동시에 해결해야 한다”며, “이번 연구에서 제시한 리튬 보상 및 급속 열처리 기반 공정 전략은 향후 다양한 박막 전해질–벌크 전극 통합 구조로 확장될 수 있을 것”이라고 말했다.

 

 

KIST 이종호 박사는 “이번 성과는 박막 전해질을 실제 전고체전지 셀 구조에 적용해 구동 가능성을 확인한 선도적 사례”라며, “향후 전극–전해질 계면 접촉과 화학적 호환성을 더욱 개선한다면 고에너지밀도 전고체전지 구현을 위한 기반 기술로 발전할 수 있을 것으로 기대한다”고 말했다.

 

 

본 연구는 과학기술정보통신부 개인기초연구사업(우수신진연구) 및 홍익대학교의 학술연구진흥비의 지원을 받아 수행되었으며, 이번 연구 결과는 “A Hybrid Solid-State Battery with a Panoramic-Scale Stack of Bulk Electrodes and a Thin-Film Electrolyte”이라는 제목으로 국제저명학술지인 ‘Small’ (Impact factor: 11.8, JCR 상위 8.1%) 2026년 8월호에 게재되었다.

 

 

* (논문명) A Hybrid Solid-State Battery with a Panoramic-Scale Stack of Bulk Electrodes and a Thin-Film Electrolyte

- (제1저자) 한국과학기술연구원 정혜성 박사후연구원

- (교신저자) 인천대학교 기계공학과 신성수 교수

- (교신저자) 홍익대학교 기계시스템디자인공학과 김형철 교수

- (교신저자) 한국과학기술연구원 이종호 책임연구원

 

 

 

연구결과 개요

 

1. 연구배경

전고체전지는 기존 리튬이온전지의 액체 전해질을 고체 전해질로 대체한 차세대 전지 기술로, 안전성과 에너지밀도를 동시에 높일 수 있는 기술로 주목받고 있다. 특히 전기차와 에너지저장장치 분야에서는 화재 위험을 줄이면서 더 높은 주행거리와 저장 용량을 구현할 수 있는 전지 기술에 대한 요구가 커지고 있다.

 

그러나 기존 분말 기반 전고체전지는 고체전해질을 분말 공정으로 제조 및 적층하는 과정에서 전해질층을 충분히 얇고 치밀하게 구현하는 데 한계가 있다. 그 결과 고체전해질층이 두꺼워지기 쉽고, 셀 내부 비활성 물질 비중과 리튬 이온 이동 거리가 증가해 셀 성능을 제한할 수 있다. 한편 박막전지는 고체전해질을 얇고 균일하게 형성할 수 있지만, 전극층까지 박막으로 구성되는 경우가 많아 활물질 적재량이 제한된다. 따라서 벌크 전극과 박막 전해질을 결합한 새로운 전지 구조가 필요하다.

 

2. 연구내용

본 연구에서는 벌크 전극과 박막 고체전해질을 결합한 하이브리드 전고체전지 구조를 제안하고, 실제 전지 구동을 입증했다. 연구팀은 C-LTO 기반 벌크 음극 기판 위에 Ta-doped LLZO 박막 고체전해질을 직접 형성하고, 그 위에 Nb-NCM 기반 복합 양극 시트를 적층해 하이브리드 셀을 제작했다.

 

박막 전해질 제작 과정에서는 리튬 손실과 이차 상 형성을 억제하기 위해 Li2O 기반 리튬 보상 전략을 적용했다. TaLLZO와 Li2O를 함께 증착하는 코스퍼터링 공정, Li2O capping layer, Ar 분위기 열처리를 통해 cubic-LLZO 박막 전해질을 형성했다. 해당 박막은 약 2.5 μm 두께로 균일하게 형성되었으며, 상온에서 1.91 × 10−2 mS cm−1의 out-of-plane 리튬 이온 전도도를 나타냈다.

 

또한 벌크 음극 기판 위에서 박막이 안정적으로 성장할 수 있도록 음극 접촉층을 도입하고, 고속 혼합과 냉간 가압 공정을 통해 기공률 9.01%의 치밀한 표면을 구현했다. 이를 통해 박막 전해질이 벌크 전극 위에서도 연속적으로 형성될 수 있음을 확인했으며, 적외선 기반 급속 열처리 공정으로 박막 전해질의 결정화와 벌크 음극 내 황화물 고체전해질의 열화 억제를 동시에 달성했다.

 

최종적으로 제작된 하이브리드 셀은 상온에서 초기 충전 용량 102.96 mAh g−1, 방전 용량 52.59 mAh g−1을 나타냈다. 구동 후에도 전극–전해질 계면이 안정적으로 유지되어, 벌크 전극과 박막 전해질이 결합된 하이브리드 전고체전지 구조의 작동 가능성을 입증했다.

 

3. 기대효과

본 연구는 기존 분말 기반 전고체전지와 박막전지의 한계를 동시에 보완할 수 있는 새로운 셀 구조 설계 방향을 제시했다. 두꺼운 고체전해질로 인한 저항과 에너지밀도 손실 문제를 줄이면서도, 박막전지의 낮은 활물질 적재량 문제를 벌크 전극으로 보완할 수 있다는 점에서 의미가 있다.

 

향후 계면 접촉 향상, 전극–전해질 화학적 호환성 개선, 박막 전해질 대면적 증착 공정 최적화가 이루어진다면, 본 연구에서 제시한 하이브리드 구조는 고에너지밀도 전고체전지 개발을 위한 기반 플랫폼으로 확장될 수 있다. 특히 박막 공정과 분말 기반 전극 공정을 결합한 접근은 차세대 전고체전지의 구조 설계, 계면 공학, 제조 공정 개발에 폭넓게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.